注：文末有研究团队简介及本文作者科研思路分析
光电化学（PEC）分解水将太阳能转化为高附加值的化学能，平衡了制氢的高成本和低效率，因而它是一种很有前途的解决能源危机的技术。然而，发生在光阳极上的水氧化涉及到一个四电子转移过程，它是整个PEC水分解过程的限速步骤，因此需要对光阳极进行深入研究以提高其PEC性能。赤铁矿（α-Fe2O3）由于其成本低、无毒、超稳定和光吸收范围大，成为最有潜力的光阳极候选材料之一。然而，它也面临着一些问题，如导电性差、严重的载流子复合和缓慢的表面水氧化动力学，这些严重恶化了它的实际PEC性能，从而限制了它的应用。因此，改善α-Fe2O3差的导电性、缓慢的水氧化动力学以及电极的表面质量等至关重要。兰州大学靳军课题组通过原位掺杂、水热—退火的方法制备了Gd掺杂的α-Fe2O3(Gd-Fe2O3)，进而通过原位电聚合和光辅助电泳电沉积（PEPD）的方法依次在Gd-Fe2O3表面均匀包覆了CTF-BTh和Co-Sil助催化剂薄膜，得到了一种复合光阳极（Co-Sil/CTF-BTh/Gd-Fe2O3）来改善上述赤铁矿的缺点。通常，在赤铁矿基光阳极和助催化剂界面之间转移电荷以实现高效的光电化学水氧化是一个大的障碍。然而，界面处的化学微环境在该层面起着重要作用。在这里，作者使用含有噻吩部分的共价三嗪框架(CTF-BTh)来调节钆(Gd)掺杂的赤铁矿和硅酸钴助催化剂之间界面的微环境。详细的研究表明，Gd掺杂增加了供体密度并降低了电荷转移电阻。此外，配位键（N-Co和S-Co）为电荷流动提供了途径，也提高了Co的平均氧化状态。CTF-BTh的共轭体系也易于电子离域。这些改性措施有效地钝化了表面态并协同地抑制了电子-空穴复合。这项工作为改善界面微环境以实现高效的水氧化提供了一个通用的策略。图1.CTF-BTh对光阳极和助催化剂界面的化学微环境的调节示意图。图片来源：ACSCatal.这一成果近期发表在ACSCatalysis上，文章的第一作者是兰州大学硕士研究生柴欢。ModulationoftheChemicalMicroenvironmentattheHematite-BasedPhotoanodeInterfacewithaCovalentTriazineFrameworkforEfficientPhotoelectrochemicalWaterOxidationHuanChai,ShuoshuoWang,XuWang,JiantaiMa,andJunJin*ACSCatal.,,12,–,DOI:10./acscatal.2c研究团队简介第一作者：柴欢兰州大学级硕士研究生。本科毕业于中国矿业大学化工学院，后进入兰州大学化学化工学院跟随靳军副教授从事光电催化水分解的研究。目前以第一作者已在ACSCatalysis,AppliedCatalysisB:Environmental,ACSAppliedMaterialsInterfaces发表SCI论文三篇。通讯作者：靳军博士，副教授、硕士生导师，兰州大学化学化工学院。主要从事电/光电催化分解水制氢的研究，纳米催化剂的合成等。以第一作者或者通讯作者身份在ACSCatalysis,AppliedCatalysisB:Environmental,JournalofMaterialsChemistryA,ChemicalEngineeringJournal等期刊上发表SCI论文50余篇，主持国家自然科学主任基金，甘肃省自然科学基金，参与国家自然科学基金和甘肃省重大专项等。靳军转载请注明：http://www.0431gb208.com/sjszlff/331.html
